Il est contemporain de saint Vincent de Paul et sa vocation s’explique en grande partie par la situation religieuse de la France à son époque. Le peuple, écrit-il, « avait remplacé la foi par la sorcellerie et la superstition », les puissants « donnaient l’exemple de tous les vices », les prêtres étaient « ignorants et souvent corrompus, abandonnant leur troupeau dès qu’apparaissait la peste ou une épidémie ». Pour y remédier, s’appuyant sur ses dons évidents pour la prédication, il organise des « missions paroissiales », en Bretagne, en Normandie, en Bourgogne et jusqu’à la cour du roi Louis XIV, pour une annonce systématique de l’Evangile – près de cent quinze missions entre 1632 et 1675. Pour mieux se consacrer à cet apostolat, il quitte l’Oratoire en 1643 et fonde, à Caen, « la Congrégation de Jésus et de Marie » (les Pères eudistes), qui se voue aux missions ainsi qu’à la fondation des séminaires pour la formation d’un meilleur clergé. En 1642, il crée également « l’Institut Notre-Dame de Charité », dont les religieuses se consacreront, entre autres ministères, à la réhabilitation des femmes prostituées. Son action s’appuie sur la compassion du cœur de Marie et la miséricorde du coeur de Jésus. Ayant renoncé à la charge de premier supérieur général de sa congrégation, il s’éteint à Caen en 1680, à l’âge de soixante-dix neuf ans.
Je désire que toutes les choses qui ont été, sont et seront, dans l’ordre de la nature, de la grâce et de la gloire, soient autant de voix qui vous disent continuellement et à jamais, pour moi et de ma part : je vous aime, je vous aime, ô Seigneur Jésus !